近年來，氨氣被證實(shí)是腎臟、肝臟疾病的重要生物標(biāo)志物，在臨床中常被用來判斷疾病的發(fā)病過程及藥物的使用療效。在國家大健康和精準(zhǔn)醫(yī)療的政策指引下，實(shí)現(xiàn)呼出氣中痕量氨氣的快速精準(zhǔn)檢測(cè)，將有望替代傳統(tǒng)滯后的血氨檢測(cè)，成為肝腎疾病早期呼吸診斷、實(shí)時(shí)生理檢測(cè)的新途徑。

在以前的研究中，大多數(shù)氨氣檢測(cè)依賴于器件復(fù)雜的電化學(xué)傳感設(shè)備，存在成本高、易受干擾等問題。近年來，金屬有機(jī)骨架材料在氨氣顯色傳感領(lǐng)域的應(yīng)用，受到研究者們的高度關(guān)注。然而，由于水分子、氨分子在極性和配位能力方面的相似性，要實(shí)現(xiàn)高濕度下金屬有機(jī)骨架材料對(duì)極低濃度氨氣含量的顯色傳感，仍然十分困難。

近日，太原理工大學(xué)李立博聯(lián)合山西白求恩醫(yī)院姚佳，構(gòu)筑了甲基功能化三羧酸的銅基金屬有機(jī)骨架材料，實(shí)現(xiàn)了對(duì)肝腎病人呼出氣中的氨氣含量高靈敏檢測(cè)。該成果以《甲基官能化的銅基金屬有機(jī)骨架材料實(shí)現(xiàn)高濕度下氨氣顯色傳感》為題，發(fā)表于《中國化學(xué)快報(bào)》英文版期刊。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、山西省136振興醫(yī)療工程(普外科)、山西省科技指導(dǎo)性專項(xiàng)項(xiàng)目、山西省基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的支持。

實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)呼出氣中氨氣含量的主要挑戰(zhàn)是如何在高濕度條件下找到氨氣傳感金屬有機(jī)骨架材料的選擇性和靈敏度之間的平衡。通過調(diào)控金屬有機(jī)骨架材料中銅離子的特殊配位環(huán)境，利用其與氨氣分子形成的分子識(shí)別相互作用，導(dǎo)致明顯的顏色變化，從而為低濃度氨氣傳感提供了可行的途徑。

銅基金屬有機(jī)骨架材料實(shí)現(xiàn)肝腎病人呼出氣中氨氣檢測(cè)。研究團(tuán)隊(duì)供圖

該工作在銅基金屬有機(jī)骨架材料中精準(zhǔn)引入疏水的甲基，構(gòu)建了甲基功能化三羧酸的銅基金屬有機(jī)骨架材料，通過甲基的引入有效改變了拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)和電子云密度，使其能夠在高濕度條件下表現(xiàn)出更強(qiáng)的氨氣檢測(cè)能力，對(duì)5ppm氨氣具有優(yōu)異的響應(yīng)，從而表現(xiàn)出明顯的顏色變化。通過密度泛函理論模擬，確定了氨氣分子與甲基功能化三羧酸銅基金屬有機(jī)骨架材料的相互作用強(qiáng)于水分子，為實(shí)驗(yàn)結(jié)果提供了理論依據(jù)。

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1016/j.cclet.2023.108779

來源：中國科學(xué)報(bào)